2001年，他与中国明星电影公司签订了一份为期三年的电影合同。
2001年，拍完《寻找秦》，离开了。在这一年里，他在电影方面也取得了巨大的成就。今年，他主演了《中国赌徒》、《猛兽之眼》、《庐山传》、《美丽的胸罩》和《坏男孩特别攻击》，在《庐山传》和《猛兽之眼》两部电影中，古天乐在《美丽的胸罩》中首次尝试了喜剧表演，并取得了良好的票房成绩。
从2002年到2004年，古天乐主演了《狮吼》《新年运势》《枯木与火》《绝世B》《百年好合》《我的失忆男友》《倒在你的床上》《郝晴》《忘了》《鬼马狂想曲》《爱情匆匆，
2003年，他与一家主要的文化团体音乐国家唱片公司签署了一份为期两年的歌手合同。
2004年，古天乐遇到了杜琪峰，正是从他温柔而自卑的外表，杜琪峰发现了一点内敛不羁，隐藏在平静中的冷漠与孤傲。杜琪峰第一次让他在《柔道龙虎榜》中扮演司徒宝。
古天乐的《司徒宝》，从辉煌到颓废，再到重新正视自己，是子三四郎和柔道龙虎榜的致敬作品中所表达的一种思想:生活的方式就是自然的方式，你喜欢什么，就应该这么喜欢，喜欢柔道，就练吧，喜欢喝酒，就喝吧，不要逃避你的真实想法和你真正想要的。能够面对自己，坚持自己的真实想法，才是真正的勇气，这才是电影精神的主题。所以这部电影不能算是双主角。如果是一部戏，可以说是三个主角，但从精神上来说，古天乐的角色是这部电影的主题。
2004年，古天乐凭借杜琪峰执导的《柔道龙虎榜》赢得威尼斯电影节。
2005年，杜琪峰执导的《黑社会》入选戛纳电影节。近年来，杜琪峰每部电影中都有古天乐。他被誉为杜琪峰的皇家演员。虽然他的黑皮肤吸引了许多女粉丝，但伟大的导演杜琪峰希望他在剧中内外都进行漂白。在影片中，古天乐把一个黑社会老大的凶狠和奸诈表现得淋漓尽致。从学生开始到结束，古天乐以他高超的演技再次征服了观众。
2005年，古天乐在《和谐对黑社会来说是有价值的》中扮演吉米，取代任达华成为剧中黑帮老大，这使得古天乐的演技发挥了巨大的作用。一开始温文尔雅，后来霸气十足，从江湖中人的无奈到杀人碎尸时无情的撕咬，再到抹血时冰冷的表情让人不寒而栗。
2005年，古天乐凭借杜琪峰执导的《黑社会》入围戛纳电影节。
2006年，古天乐在陈木胜的动作喜剧《宝贝计划》中与成龙和许冠文扮演三个小偷。之后又出演了一些热门电影，如《导火线》《徒弟》《铁三角》。大导们的支持，巩固了古天乐一流男星的地位。
2006年，古天乐凭借与成龙联合主演、陈木胜执导的《宝贝计划》进入威尼斯电影节。
2007年2月11日，一个个人蜡像在上海杜莎夫人蜡像馆揭幕，古天乐出席了他的蜡像揭幕仪式。
2007年，古天乐凭借杜琪峰、徐克和林岭东执导的《铁三角》赢得戛纳电影节。
2007年，古天乐在《门徒》中扮演了一个吸毒者的角色，带着一种徘徊和困惑的眼神和肮脏的眼神。古天乐没有很多镜头，但他扮演了一个像下水道老鼠一样肮脏的吸毒者。
2007年，古天乐和他的弟子们入围第44届台湾金马奖最佳男配角。
2007年，古天乐入围第27届香港门徒奖最佳男配角。
2007年12月20日，古天乐被联合国儿童基金会任命为“联合国儿童基金会大使”，并宣布新书《玩具大战》的慈善销售将捐赠给联合国儿童基金会。
2008年，古天乐再次出演了陈木胜的《继续说》，该片是2004年由好莱坞惊悚片《声音机器》翻拍的。剧中扣人心弦的剧情，加上谷紫的独特表演，让观众对这位巨星有了更深的了解。
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